静态混合器中液液分散的实验及CFD模拟
发布时间：2017-04-07 10:37:35 发布人：admin 浏览次数：1356次
静态混合器是将静态混合元件以一定的排列方式固定在管路中所形成的管道式混合器。静态混合器因具有设备简单、无运动部件、占地面积小、维护费用低、停留时间均匀、能耗低等特点，使其在工业生产中有着广泛的应用。液液两相混合是静态混合器应用的个重要方面，此过程可用于液液两相反应、萃取、乳化、悬浮聚合等化工过程。液液两相混合的实质即是液液分散，其效果将直接影响后续产品质量，因此对于静态混合器中液液分散过程及其影响规律的研究是至关重要的。
早期对静态混合器中液液分散过程的研究以实验为主。Middleman使用pentax相机对SK型静态混合器进行了侧面拍照获得Sauter平均直径（Sautermeandiameter，SMD）c32，考察了静态混合器类型、混合元件长径比、物系等因素对影响，并首次以Weber数（We）和Reynolds数CRe）为变量关联出表达式。其后众多研究者在Middleman研究的基础上，提出了更详尽的c32表达式。液液分散实验研究的关键是液滴图像的获得，以上的研究主要采用侧面直接拍摄法或微法。前者透过透明管壁直接拍摄液滴图像，但因液滴大量重合易造成测量误差；后者可将液滴用聚合物薄膜定型并在静态下拍摄，但聚合物的加入会影响物系结构。近年来，相位多普勒（PDA）和粒子图像速度场仪（PIV）等成为液滴测量的先进仪器，但其优势在于较小滴径的测定8，目前尚未见用于静态混合器中液液分散的测量。随着计算流体力学（CFD）的发展，数值模拟成为流体力学研究的重要手段，然而由于两相流的复杂性，模拟精度及模型适用范围仍有很大局限，且很多模拟结果缺乏实验检验。
有两种基本类型：分布混合（distributivemixing）和分散混合（dispersivemixing）。不减小颗粒大小或不增加相界面而增加均匀性的混合称为分布混合。反之，则为分散混合。按照这种定义液液两相混合属于分散混合。以往对静态混合器中液液分散的研究都集中在分散混合性能方面，却忽略了其分布混合性能。本文以SK型静态混合器中甲苯-水两相混合为研究对象，从分散混合性能和分布混合性能两方面出发，利用以截面直接拍摄法为核心的实验方法和CFD模拟相结合的手段，系统研究了静态混合器中液液分散过程的规律。
1实验部分1实验物料、装置及流程本文自行设计并组建的实验装置由物料储槽、调节阀、流量计、静态混合器、测量器、照相机及回收槽组成。待混合物料分别经调节阀、流量计后，经三通进入静态混合器，混合后的物料直接喷到测量器的测量壁上，落下后从测量器侧管排出至回收槽。测量壁为一透明玻璃平面，高速照相机从测量壁的垂直方向拍摄，可以拍摄出静态混合器出口截面上的液滴分布。
本文选用SK型静态混合器，混合元件长径比为1.5，共10个混合单元，以左旋、右旋相间排列。混合元件为金属材质，安装在玻璃管中。静态混合器入口由三通连接，出口处空管长度为0.共制备了3个规格的SK型静态混合器，其直径分别实验原料甲苯由粗甲苯精馏所制，经Agilent6890N分析，甲苯质量分数在99. 6%以上。实验过程中在甲苯中加入微量苏丹红瓜（质量分数约01%）染色，以分辨不同相。实验原料水使用蒸馏水。
2截面直接拍摄法测量器由玻璃制成，测量器与静态混合器之间以密封塞连接，静态混合器出口与测量壁之间保持―定距离，实验中可根据流速条件适当调节该距离，以利于液滴的喷溅与拍摄。拍摄相机为Nikon实验完毕后，将照片导入计算机进行数据处理。
本文实验均在常温下进行，考察的因素包括表观流速U）、分散相分率、静态混合器直表观流速定义为两相总体积流量（V）与空管横截面积（A）之比分散相分率定义为分散相体积流量与总体积流量之比，本文中选择甲苯为分散相。
必-V甲苯甲苯+水）（3）参照工业生产中静态混合器的常用流速范围，选取物料流速在0.20.8ms-1，考虑到水油系统中转相点的存在，实验中分散相分率选取的范围为0.010.4.静态混合器直径选择12、18、1.4响应面实验设计在单因素实验的基础上，采用Box-Behnken中心组合实验设计原理设计实验。以d32为响应值，自变量为表观流速、分散相分率和静态混合器直径，分别以A、B和C代表，每个自变量的低、中、高水平编码分别为一1、0、1（表1）。
1.3实验步骤及条件在实验装置上，根据实验设计调节流量（考虑了流量计的校正），待流动稳定后进行拍摄。
表1实验因素水平表及编码Table 2计算流体力学模拟2.1物理模型物理模型按照实验中的静态混合器建立，除出口空管长度有所加长（以便于出口边界条件的设置），物理模型与实验中静态混合器的结构和尺寸完全相同，共建立3个不同管径的SK型静态混合器模型。使用Gambit对物理模型进行网格划分，全部采用四面体结构化网格。为消除网格数的影响，将几种不同尺度网格进行对比，最终3个模型以相同网格尺度生成网格数分别为168948、502191和884175. 2.2模型及求解方法Mixture多相流模型是一种简化的双流体模型，基于短空间尺度上局部平衡的假定来求解混合相的动量、连续性和能量方程，第二相的体积分数以及滑移速度和漂移速度。本文采用Mixture模型，设水相为主相，甲苯相为第二相，且无相间滑移速度。
是第相体积分数。
Mixture模型动量方程可以通过对所有相各自的动量方程求和来获得，它可以表示为（无滑移）是混合黏性。
第，相的体积分数方程为63平台上，采用三维单精度分离解算器，压力和速度耦合项采用SIMPLE算法，体积分数方程采用QUICK格式，其余皆采用二阶迎风格式。使用残差作为迭代计算的监视器。
3边界条件模拟过程同样要考察表观流速、分散相分率和静态混合器直径三因素，因此，可以通过改变两相体积流量来改变某管径下的表观流速和分散相分率。在实际模拟中，采用速度进口，进口1的第二相体积分数设为0，进口2的第二相体积分数设为1，即可表示进口1全部为水，进口2全部为甲苯。通过改变两入口的流速来实现表观流速、分散相分率的变化。湍流特征以湍流强度和水力学直径的形式输入，湍流强度10%.出口边界选择流动出口（OUTFLOW）。
3结果与讨论3.1模拟结果检验为了检验模拟的可靠性，本文单独做了压降实验。将不同条件下24组模拟所得压降与实验数据对比。由图可知，模拟值与实验值吻合较好，相对误差在15%以内。
实验压降与模拟压降对比是浓度场云图与实验照片的对比。
（a）是静态混合器侧面照片，实验中透明物料是水，红色物料是甲苯。由于玻璃圆管的反光引起拍摄缺陷，使得腔体底部区域颜色较浅。但根据实验中肉眼观察，同一截面上无颜色（即液滴密集度）差别。（b）是壁面浓度场云图。两图对比可以看出，在分散相分布的均匀性上，两图表现大致相同。即进入混合器前两相界限分明，经过约7个混合单元后，混合达到均匀。两方面的对比表明本文选用的模拟方法合理，所得模拟结果可靠。
3.2混合过程描述从（a）还可以看出液滴形成与发展的过程。进入混合器之前，两相界限分明，没有形成液滴。进入混合器之后，经过12个混合单元，液滴迅速形成。由于混合元件不透明，在（a）上显示不明显，实验中大量观察可以证明。37个混合单元阶段，液滴数量增多，表明液滴直径在逐渐减小。7个混合单元之后，液滴数量不再明显变化，表明液滴直径不再发生变化。
以上分析表明，静态混合器中液液分散过程存在分布混合和分散混合两种行为，且两者共同作用实现液液分散。一方面，分散相破碎形成液滴，同时液滴间也会发生聚并，最终液滴破裂和聚并在某平均液滴直径下形成动态平衡，此过程可视为分散混合；另方面，分散相形成的液滴将逐渐均匀地分布在连续相中，最终实现空间上的均匀分布，此过程可视为分布混合。两种混合行为贯穿整个过程，且均沿着静态混合器长度发展。
因此，条件下的混合过程可描述为：12个混合单元阶段，液滴从无到有，分散混合占主导；进入第3个混合单元后，受分布混合制约，已经分散的液滴来不及分散到整个空间上，37个混合单元阶段是分布混合占主导；经过7个混合单元后，液滴大小不再变化且分布均匀，流动达到充分发展。
3响应面实验分析共需17组实验来拟合响应曲面的各个点。实验方案及结果见表2.利用DesignExperts 7.0统计学软件对实验数据进行多元回归拟合，获得32与三因素的三次多项式回归方程从该模型的方差分析（表3）可见，该三次响应面模型及多项多项P值小于0.01，达到极显著水平。失拟项P=0. 1437，表明其相对于纯误差而言为不显著。回归模型决定系数只2 =0.9992，说明该模型能够解释99.92%的变化。以上各指标表2 Box-Behnken设计方案及响应值表3响应面回归方程显著性检验共同说明该三次多项式模型拟合合理可靠。
方差分析还能说明，表观流速、分散相分率、静态混合器直径三因素对响应值32影响显著，其中表观流速最为显著，静态混合器直径、分散相分率次之，三因素对以32的影响在响应面图中表现得更为明显。以32随M增大而减小，随必增大而增大，随D增大而增大。实验范围内无极值存在。
3.4浓度场分析为模拟所得浓度场云图，其条件为D=12mm，m=0. 25.由图可见，在进入混合器之前（z=―0.009m）水油两相仅在界面处有少量混合，经过半个混合单元U=. 009m）后，混合较为明显。此后，浓度场逐渐均匀，直到z=0. 117m处，即经过6. 5个混合单元后，浓度场的均匀性不再明显改变。表明浓度场的均匀性沿静态混合器长度发展，经过6.5个混合单元后达充分发展状态。
本文进一步采用不均匀系数定量计算分布混合程度。的定义如下其中，代表截面上浓度分布方差，可通过截面上所有点的浓度计算得到=甲苯相体积分数，是截面上浓度的算术平方根，由，均能达到充分发展的程度。
充分发展后的SMD受表观流速、分散相分率和静态混合器直径三因素影响，且表观流速的影响最为显著，三因素与SMD的关系可由三次多项式形式的回归方程表示；在较宽的操作条件下，充分发展后的不均匀系数均达0. 05以下，表明静态混合器自身具有较好的分布混合性能。
本文对典型的液液两相体系甲苯-水系统进行了研究，所用方法及所得结论可为其他液液两相体系的研究提供借鉴。
早期对静态混合器中液液分散过程的研究以实验为主。Middleman使用pentax相机对SK型静态混合器进行了侧面拍照获得Sauter平均直径（Sautermeandiameter，SMD）c32，考察了静态混合器类型、混合元件长径比、物系等因素对影响，并首次以Weber数（We）和Reynolds数CRe）为变量关联出表达式。其后众多研究者在Middleman研究的基础上，提出了更详尽的c32表达式。液液分散实验研究的关键是液滴图像的获得，以上的研究主要采用侧面直接拍摄法或微法。前者透过透明管壁直接拍摄液滴图像，但因液滴大量重合易造成测量误差；后者可将液滴用聚合物薄膜定型并在静态下拍摄，但聚合物的加入会影响物系结构。近年来，相位多普勒（PDA）和粒子图像速度场仪（PIV）等成为液滴测量的先进仪器，但其优势在于较小滴径的测定8，目前尚未见用于静态混合器中液液分散的测量。随着计算流体力学（CFD）的发展，数值模拟成为流体力学研究的重要手段，然而由于两相流的复杂性，模拟精度及模型适用范围仍有很大局限，且很多模拟结果缺乏实验检验。
有两种基本类型：分布混合（distributivemixing）和分散混合（dispersivemixing）。不减小颗粒大小或不增加相界面而增加均匀性的混合称为分布混合。反之，则为分散混合。按照这种定义液液两相混合属于分散混合。以往对静态混合器中液液分散的研究都集中在分散混合性能方面，却忽略了其分布混合性能。本文以SK型静态混合器中甲苯-水两相混合为研究对象，从分散混合性能和分布混合性能两方面出发，利用以截面直接拍摄法为核心的实验方法和CFD模拟相结合的手段，系统研究了静态混合器中液液分散过程的规律。
1实验部分1实验物料、装置及流程本文自行设计并组建的实验装置由物料储槽、调节阀、流量计、静态混合器、测量器、照相机及回收槽组成。待混合物料分别经调节阀、流量计后，经三通进入静态混合器，混合后的物料直接喷到测量器的测量壁上，落下后从测量器侧管排出至回收槽。测量壁为一透明玻璃平面，高速照相机从测量壁的垂直方向拍摄，可以拍摄出静态混合器出口截面上的液滴分布。
本文选用SK型静态混合器，混合元件长径比为1.5，共10个混合单元，以左旋、右旋相间排列。混合元件为金属材质，安装在玻璃管中。静态混合器入口由三通连接，出口处空管长度为0.共制备了3个规格的SK型静态混合器，其直径分别实验原料甲苯由粗甲苯精馏所制，经Agilent6890N分析，甲苯质量分数在99. 6%以上。实验过程中在甲苯中加入微量苏丹红瓜（质量分数约01%）染色，以分辨不同相。实验原料水使用蒸馏水。
2截面直接拍摄法测量器由玻璃制成，测量器与静态混合器之间以密封塞连接，静态混合器出口与测量壁之间保持―定距离，实验中可根据流速条件适当调节该距离，以利于液滴的喷溅与拍摄。拍摄相机为Nikon实验完毕后，将照片导入计算机进行数据处理。
本文实验均在常温下进行，考察的因素包括表观流速U）、分散相分率、静态混合器直表观流速定义为两相总体积流量（V）与空管横截面积（A）之比分散相分率定义为分散相体积流量与总体积流量之比，本文中选择甲苯为分散相。
必-V甲苯甲苯+水）（3）参照工业生产中静态混合器的常用流速范围，选取物料流速在0.20.8ms-1，考虑到水油系统中转相点的存在，实验中分散相分率选取的范围为0.010.4.静态混合器直径选择12、18、1.4响应面实验设计在单因素实验的基础上，采用Box-Behnken中心组合实验设计原理设计实验。以d32为响应值，自变量为表观流速、分散相分率和静态混合器直径，分别以A、B和C代表，每个自变量的低、中、高水平编码分别为一1、0、1（表1）。
1.3实验步骤及条件在实验装置上，根据实验设计调节流量（考虑了流量计的校正），待流动稳定后进行拍摄。
表1实验因素水平表及编码Table 2计算流体力学模拟2.1物理模型物理模型按照实验中的静态混合器建立，除出口空管长度有所加长（以便于出口边界条件的设置），物理模型与实验中静态混合器的结构和尺寸完全相同，共建立3个不同管径的SK型静态混合器模型。使用Gambit对物理模型进行网格划分，全部采用四面体结构化网格。为消除网格数的影响，将几种不同尺度网格进行对比，最终3个模型以相同网格尺度生成网格数分别为168948、502191和884175. 2.2模型及求解方法Mixture多相流模型是一种简化的双流体模型，基于短空间尺度上局部平衡的假定来求解混合相的动量、连续性和能量方程，第二相的体积分数以及滑移速度和漂移速度。本文采用Mixture模型，设水相为主相，甲苯相为第二相，且无相间滑移速度。
是第相体积分数。
Mixture模型动量方程可以通过对所有相各自的动量方程求和来获得，它可以表示为（无滑移）是混合黏性。
第，相的体积分数方程为63平台上，采用三维单精度分离解算器，压力和速度耦合项采用SIMPLE算法，体积分数方程采用QUICK格式，其余皆采用二阶迎风格式。使用残差作为迭代计算的监视器。
3边界条件模拟过程同样要考察表观流速、分散相分率和静态混合器直径三因素，因此，可以通过改变两相体积流量来改变某管径下的表观流速和分散相分率。在实际模拟中，采用速度进口，进口1的第二相体积分数设为0，进口2的第二相体积分数设为1，即可表示进口1全部为水，进口2全部为甲苯。通过改变两入口的流速来实现表观流速、分散相分率的变化。湍流特征以湍流强度和水力学直径的形式输入，湍流强度10%.出口边界选择流动出口（OUTFLOW）。
3结果与讨论3.1模拟结果检验为了检验模拟的可靠性，本文单独做了压降实验。将不同条件下24组模拟所得压降与实验数据对比。由图可知，模拟值与实验值吻合较好，相对误差在15%以内。
实验压降与模拟压降对比是浓度场云图与实验照片的对比。
（a）是静态混合器侧面照片，实验中透明物料是水，红色物料是甲苯。由于玻璃圆管的反光引起拍摄缺陷，使得腔体底部区域颜色较浅。但根据实验中肉眼观察，同一截面上无颜色（即液滴密集度）差别。（b）是壁面浓度场云图。两图对比可以看出，在分散相分布的均匀性上，两图表现大致相同。即进入混合器前两相界限分明，经过约7个混合单元后，混合达到均匀。两方面的对比表明本文选用的模拟方法合理，所得模拟结果可靠。
3.2混合过程描述从（a）还可以看出液滴形成与发展的过程。进入混合器之前，两相界限分明，没有形成液滴。进入混合器之后，经过12个混合单元，液滴迅速形成。由于混合元件不透明，在（a）上显示不明显，实验中大量观察可以证明。37个混合单元阶段，液滴数量增多，表明液滴直径在逐渐减小。7个混合单元之后，液滴数量不再明显变化，表明液滴直径不再发生变化。
以上分析表明，静态混合器中液液分散过程存在分布混合和分散混合两种行为，且两者共同作用实现液液分散。一方面，分散相破碎形成液滴，同时液滴间也会发生聚并，最终液滴破裂和聚并在某平均液滴直径下形成动态平衡，此过程可视为分散混合；另方面，分散相形成的液滴将逐渐均匀地分布在连续相中，最终实现空间上的均匀分布，此过程可视为分布混合。两种混合行为贯穿整个过程，且均沿着静态混合器长度发展。
因此，条件下的混合过程可描述为：12个混合单元阶段，液滴从无到有，分散混合占主导；进入第3个混合单元后，受分布混合制约，已经分散的液滴来不及分散到整个空间上，37个混合单元阶段是分布混合占主导；经过7个混合单元后，液滴大小不再变化且分布均匀，流动达到充分发展。
3响应面实验分析共需17组实验来拟合响应曲面的各个点。实验方案及结果见表2.利用DesignExperts 7.0统计学软件对实验数据进行多元回归拟合，获得32与三因素的三次多项式回归方程从该模型的方差分析（表3）可见，该三次响应面模型及多项多项P值小于0.01，达到极显著水平。失拟项P=0. 1437，表明其相对于纯误差而言为不显著。回归模型决定系数只2 =0.9992，说明该模型能够解释99.92%的变化。以上各指标表2 Box-Behnken设计方案及响应值表3响应面回归方程显著性检验共同说明该三次多项式模型拟合合理可靠。
方差分析还能说明，表观流速、分散相分率、静态混合器直径三因素对响应值32影响显著，其中表观流速最为显著，静态混合器直径、分散相分率次之，三因素对以32的影响在响应面图中表现得更为明显。以32随M增大而减小，随必增大而增大，随D增大而增大。实验范围内无极值存在。
3.4浓度场分析为模拟所得浓度场云图，其条件为D=12mm，m=0. 25.由图可见，在进入混合器之前（z=―0.009m）水油两相仅在界面处有少量混合，经过半个混合单元U=. 009m）后，混合较为明显。此后，浓度场逐渐均匀，直到z=0. 117m处，即经过6. 5个混合单元后，浓度场的均匀性不再明显改变。表明浓度场的均匀性沿静态混合器长度发展，经过6.5个混合单元后达充分发展状态。
本文进一步采用不均匀系数定量计算分布混合程度。的定义如下其中，代表截面上浓度分布方差，可通过截面上所有点的浓度计算得到=甲苯相体积分数，是截面上浓度的算术平方根，由，均能达到充分发展的程度。
充分发展后的SMD受表观流速、分散相分率和静态混合器直径三因素影响，且表观流速的影响最为显著，三因素与SMD的关系可由三次多项式形式的回归方程表示；在较宽的操作条件下，充分发展后的不均匀系数均达0. 05以下，表明静态混合器自身具有较好的分布混合性能。
本文对典型的液液两相体系甲苯-水系统进行了研究，所用方法及所得结论可为其他液液两相体系的研究提供借鉴。
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